美国研究新光源：颠覆EUV光刻 效率大增增

LLNL 牵头的计划将评估大孔径铥 (BAT：Big Aperture Thulium ) 激光技术 ，使 EUV 光源效率比目前行业标准的 CO2 激光器提高约十倍。这一进步可能为新一代“Beyond EUV”光刻系统铺平道路，该系统可以更快地生产芯片，并且功耗更低。当然，将 BAT 技术应用于半导体生产需要进行重大的基础设施变革，因此需要多长时间才能实现还有待观察；目前的 EUV 系统是经过数十年开发出来的。

极紫外光刻技术的一个特点是，当前一代低数值孔径 EUV 和下一代高数值孔径 EUV 光刻系统的功耗极高：这两种工具的功耗分别高达 1，170 和 1，400 千瓦。EUV 光刻工具之所以消耗如此巨大的功率，是因为它们依靠高能激光脉冲蒸发微小的锡液滴（温度为 500，000ºC），形成发出 13.5 纳米光的等离子体。以每秒数万次的速度产生这些脉冲需要庞大的激光基础设施和冷却系统。产生和操纵锡液滴也需要电力。

此外，为了防止 EUV 光被空气吸收，真空要求也增加了整体能耗。最后，由于 EUV 工具中的高级镜子只能反射一小部分 EUV 光，因此必须提高激光器的功率以提高生产能力。

据LLNL介绍，BAT 是一种新颖的拍瓦级激光器概念设计，采用掺铥氟化钇锂（Tm：YLF）作为激光增益介质，理论上可以高效地输出拍瓦级、超短激光脉冲，平均功率达数百千瓦，远远超过目前同类激光器的水平。

“据我们所知，这些脉冲能量是世界上任何波长接近 2 微米的激光架构所报告的最高脉冲能量的 25 倍以上，”LLNL 物理学家 Issa Tamer 说道。

作为一种强大而紧凑的激光器，BAT 激光器结构可能会为激光等离子加速、用于癌症治疗的质子加速、用于修复关键飞机部件中微裂纹的激光冲击喷丸以及用于大批量芯片制造的 EUV 光刻等应用带来变革。

在最近的一篇论文中，他们详细介绍了这种激光器。

据介绍，在一个台式二极管泵浦 Tm:YLF 激光系统中，他们产生了高能量、高功率脉冲的情况，该系统可提供高达 108 J 的放大脉冲能量，以及在使用纳秒持续时间脉冲时达到 GW 峰值功率的性能。此外，通过在实验装置中注入多 kHz 脉冲群（表现出较低的单个脉冲能量密度）来探索在多脉冲提取 (MPE) 模式下操作 Tm:YLF 的高功率和效率能力，从而产生 3.6 kW 平均功率的多焦耳级脉冲序列，光对光效率为 19%。

作为一种强大而紧凑的激光器，BAT 激光器结构可能会为激光等离子加速、用于癌症治疗的质子加速、用于修复关键飞机部件中微裂纹的激光冲击喷丸以及用于大批量芯片制造的 EUV 光刻等应用带来变革。

一些基本知识

目前，高能短脉冲激光系统能够在极端条件下驱动强激光-物质相互作用，以产生高通量带电粒子束（high flux charged particle bunches）、惯性约束聚变（inertial confinement fusion）和用于大批量集成电路制造的极紫外（EUV）光子源。虽然最先进的拍瓦级激光系统的峰值功率已证明足以产生高产激光-等离子体相互作用，但仍需要显著的激光技术和架构改进，以使平均功率远超千瓦级，并将整体系统效率提高几个数量级。

为了满足对此类下一代激光系统日益增长的需求，我们探索了新颖的激光脉冲放大技术，例如多脉冲提取（MPE：multi-pulse extraction），该技术可使激光操作的效率通常随着重复率的提高而提高。在此技术中，具有长辐射寿命和高饱和能量密度的激光活性材料以高能量密度持续泵浦。同时，存储的能量由脉冲间隔比辐射寿命短得多的入射脉冲串提取，从而在这个时间范围内放大多个脉冲（例如，在具有几毫秒持续时间寿命的掺镱薄盘（Yb-doped thin-disks）中以 10 kHz 提取）。当平均提取强度接近或超过激光活性材料的饱和强度时，可以实现有效提取。因此，在 MPE 模式中，重复率大大超过辐射寿命的倒数，高效脉冲操作所需的平均提取强度可以在高饱和通量材料中以无损通量实现（即单个脉冲通量远低于饱和通量）。此外，能量存储和提取都以类似于连续波激光操作的稳态方式进行，从而导致整个高重复率激光脉冲串的恒定放大。

激光活性材料 Tm:YLF 具有非常适合高峰值和平均功率 MPE 操作的特性：接近 1.9 µm 的宽带发射光谱、15 ms 的长辐射寿命，以及峰值在 790 nm 附近的吸收光谱，与高功率激光二极管的发射范围重叠。此外，Tm:YLF 表现出交叉弛豫相互作用（cross-relaxation interaction ），可以激发两个 Tm3+泵浦光子将离子提升到激光能级的上部，从而允许低量子缺陷，尽管激光和泵浦波长差异很大。大孔径铥 (BAT) 激光器概念旨在利用这些有利的材料特性来实现高峰值和平均功率性能，分别高达拍瓦级和几百千瓦级，光光效率超过 20%。然而，使用 Tm:YLF 实现如此高功率、高效的脉冲激光操作尚未实现。

在这个研究之前，二极管泵浦 Tm:YLF 激光器的能量提取演示已实现最大脉冲能量为 300 mJ，脉冲持续时间为 450 µs 。据我们所知，在 2 µm 附近工作的脉冲激光器中报告的最高能量为二极管泵浦（diode-pumped ） Ho:Tm:LuLF 激光器的 1.1 J 和自由运行闪光灯泵浦（flash-lamp-pumped ） Cr:Tm:YAG 激光器 的 4.2 J，后者在 Q 开关模式下也可输出 0.81 J，脉冲持续时间为 135 ns。

为了揭示即将推出的基于 Tm:YLF 的 MPE 激光器的潜在性能局限性并超越最先进技术，我们研究了 Tm:YLF 中的高能量密度存储和提取，最近在直接二极管泵浦的 Tm:YLF 放大器中实现了焦耳级放大。在本文中，我们展示了 Tm:YLF 激光器性能的进一步大幅提升，在之前结果的基础上展示了 1 GW 峰值功率以上的纳秒级脉冲放大和超过 100 J 的长脉冲模式下的能量提取。

本文详细介绍的 Tm:YLF 激光系统架构的重大改进包括将放大器升级为远场多路复用、中继成像、孔径可扩展配置，以及通过使用微透镜阵列和传输泵浦功率来改善泵浦均匀性。此外，我们首次使用 Tm:YLF 进行了高光-光效率、多脉冲提取操作的原理验证演示，利用实验系统将多 kHz 突发放大到 kW 级平均功率。

实验装置展示

图1显示了为以下高能量、高功率放大演示而构建的紧凑型 Tm:YLF 装置， 该装置由一个振荡器和一个多通放大器组成。振荡器采用二极管泵浦、水冷、6%-at. 掺杂的 Tm:YLF 晶体，放置在折叠的 3 m 路径长度光学腔中。激光发生在λ= 1.88 µm，腔内偏振态与布儒斯特切割 Tm:YLF 晶体的轴可实现最大增益。振荡器能够以主动 Q 开关腔倾卸模式或被动自由运行模式进行激光操作，分别用于短脉冲和长脉冲放大。

图 1. 远场多路复用 Tm:YLF 放大器的布局。来自 Tm:YLF 振荡器的种子脉冲通过 4 通放大器，使用反射镜 M1-M7 和二向色镜 DM 反射种子脉冲 (1.88 µm) 并传输泵浦脉冲 (793 nm)。透镜 L1 - L6 用于放大和中继种子图像，然后在 6%-at 中放大。掺杂的 Tm:YLF 晶体由 20 kW 激光二极管阵列 (LDA) 在两侧泵浦。使用一对微透镜阵列 (MLA) 和透镜 L7 使泵浦光束轮廓均匀化。放大的脉冲通过放置在真空中的镜子 M2 和 M5 从装置中弹出，并使用镜子 M8 和 M9 引导至诊断装置。镜子 M1-A 至 M1-D（代替镜子 M1）形成旁路，为长脉冲放大演示增加了两个额外的通道。插图显示了均质泵浦轮廓和泵浦的 Tm:YLF 晶体的图像。

为了演示多焦耳、GW 级 Tm:YLF 激光放大器的运行，振荡器采用主动 Q 开关和腔体倾卸，产生稳定的 4.0 mJ ±1.4% RMS、20 ns FWHM 种子脉冲，重复率为 1 Hz。从振荡器腔体射出后，使用透镜 L1 和 L2 扩大光束尺寸，曲率半径 (ROC) 分别为 −40 mm 和 125 mm，随后使用镜子 M1 将其引导到远场多路复用 Tm:YLF 放大器中。使用透镜 L3 - L6 (L3 = L5 = 125 mm ROC；L4 = L6 = 400 mm ROC) 将光束通过 4 次传递成像，图像平面位于 Tm:YLF 晶体和镜子 M7 处。放大器望远镜配置既可以与 Tm:YLF 晶体处的泵浦光束进行模式匹配，也可以通过放置在真空 (10-6Torr) 来减轻电离引起的空气击穿对放大器性能的影响。

功率放大器采用直径 100 毫米、厚度 35 毫米、掺杂 6% 的 Tm:YLF 晶体作为激光增益介质，使用 793 nm、20 kW 激光二极管阵列 (LDA) 在两侧进行端面泵浦。每个 LDA 的光束轮廓由 4×50 激光线使用成像均质器装置成像为六边形轮廓，然后网格重新格式化。在这里，一组圆柱形透镜将来自光源的光束成像到微透镜阵列 (MLA) 对上，每个微透镜阵列包含一个 2 英寸× 2 英寸的六边形小透镜网格（1.75 毫米间距，5.25 毫米 ROC）。MLA 对将光束分成多个小光束，然后使用最后的球面透镜 L7（103 毫米 ROC）将它们重叠并重新成像到 Tm：YLF 晶体表面，形成图 1所示的均匀轮廓。输出泵浦光束尺寸为 22 毫米 FWHM，可以通过更换 L7 并适当调整工作距离来缩放。泵浦输送系统的测量透射率为 96.5%，导致 Tm：YLF 晶体的总泵浦功率为 38.6 kW，空间幅度波动为 ± 1.2% RMS。重点不在于优化放大激光束的质量、长期能量稳定性，也不在于有效冷却材料，尽管采用气冷、多层几何结构的类似放大器架构可以实现高重复率操作，但为了得到本文介绍的原理验证结果，晶体采用径向水冷，并以每 20 秒高达一次的重复率泵浦。

Tm:YLF 中的高峰值功率和

100焦耳级放大

使用位于镜子 M9 后的热释电探测器（最大单次能量 85 J，输入脉冲宽度 <700 µs）直接测量通过放大器四次后的全部输出脉冲能量，结果如图 2所示。未泵浦放大器的四次脉冲能量通过以下测量确定：π轴 Tm:YLF 透射率为 20%，总透射率为约为0.15%。由于 Tm:YLF 中的准 3 级行为，种子光子的重新吸收会发生，直到有足够数量的 Tm3+离子，然后通过泵浦和最终的二对一交叉弛豫相互作用（two-for-one cross-relaxation interaction）被激发到较高的激光能级。然后将泵浦脉冲持续时间设置为 40 毫秒，并将泵浦功率提升至总输送泵浦功率的 73.5% (28.4 kW)，以在 20 纳秒持续时间的脉冲内实现 21.7 J 的放大脉冲能量。在阻挡种子（seed）进入放大器的同时进行的能量测量表明没有可测量的放大自发辐射 (ASE)，这被多通放大器配置的低角度接受度被动抑制。

对于此泵浦脉冲持续时间，未使用全泵浦功率，以避免将种子脉冲放大到可能损坏装置内光学元件的通量水平。随后，对放大器性能进行了进一步的表征，将泵浦脉冲持续时间从 10 毫秒调整为 40 毫秒（约为 15 毫秒 Tm:YLF 辐射寿命），并将总输送泵浦功率缩放至较短泵浦脉冲持续时间的完整 38.6 kW。结果以放大脉冲能量的对数刻度绘制，详细说明了脉冲能量随输入泵浦功率的增加而呈多个数量级的指数增长，表明非饱和放大器操作几乎可达到最大提取量 21.7 J（6.9 J/cm²平均通量），这对应于该紧凑系统的净 4 次通过增益为 5400 和输出峰值功率为 1.1 GW。

图 2. 当使用 4 mJ、20 ns 脉冲作为种子时，Tm:YLF 放大器的 4 次输出脉冲能量测量值和相应的指数拟合。当使用 28.4 kW、40 ms 脉冲进行泵浦时，20 ns 脉冲中的最大脉冲能量为 21.7 J（峰值功率为 1.1 GW）。结果显示在线性刻度（顶部）上，使用实线引导眼睛，并在对数刻度（底部）上显示，总输送泵浦功率在 10 ms 至 40 ms 的脉冲持续时间内增加到 38.6 kW。

基于 Tm:YLF 的高峰值功率激光系统有望提供高达 100 J 级的脉冲能量。为了通过实验排除 Tm:YLF 中潜在的能量提取限制，在向功率放大器注入种子之前，将振荡器设置为以自由运行模式运行。在这种配置下，振荡器产生持续时间为 3 毫秒的脉冲（Tm:YLF 辐射寿命的一小部分），这可以在无损激光强度下增加提取的脉冲能量。为了进一步提高从泵浦 Tm:YLF 晶体中提取的能量，在振荡器和功率放大器之间插入了一条旁路，使用镜子 M1-A 至 M1-D 代替镜子 M1（如图 1所示） ，以在种子耦合到放大器之前引入两次额外的传递。然后将种子脉冲在时间上与 40 ms 泵浦脉冲的末端对齐，并使用基于热电堆的探测器（最大脉冲能量 500 J，输入脉冲宽度 <500 ms）测量 6 次放大脉冲能量。

如图 3 所示 ，放大器迅速饱和，并在 23.6 kW 泵浦功率下产生 21.2 J 的放大脉冲能量，几乎与 20 ns 持续时间种子脉冲实现的最大输出脉冲能量相匹配。将总输送泵浦功率进一步提升至 36.6 kW，可安全地产生 108 J 的放大脉冲能量（34.4 J/cm²平均通量），以及归因于放大自发辐射的另外 1.7 J，这是在放大器的种子入口被阻挡的情况下测量的。在泵浦功率低于 36.6 kW 时，ASE 光的能量太低，以至于无法被所用的探测器测量。

横向寄生激光可以大大降低放大器增益，但被 100 mm 直径 Tm:YLF 晶体的大片未泵浦区域被动缓解，由于这种活性材料的准三能级性质，该晶体吸收了入射的横向 ASE。在峰值提取时，总沉积的泵浦脉冲能量为 1464 J（约100 J/cm3可提取能量存储密度），该台式 100 J 级 Tm:YLF 激光器的光光效率（ptical-to-optical efficiency ）为 7.4%。据我们所知，这些结果表明，世界上任何在 2 µm 附近运行的激光系统都获得了最高的脉冲能量，并最终表明，Tm:YLF 中没有增益物理现象阻碍高能量密度存储和提取。

图 3. Tm:YLF 功率放大器中的六次放大脉冲能量测量，泵浦功率高达 36.6 kW，脉冲长度为 40 毫秒。3 毫秒长的种子脉冲在泵浦脉冲末端注入，并放大至 108 J。

通过多脉冲提取实现高效的

突发模式操作

我们设计了一个完整的 BAT 类激光系统，不仅可以在高脉冲能量和峰值功率下工作，同时还可以作为一种高效的平均功率装置，使用 MPE 技术，采用 CW 激光二极管泵浦和有效的连续提取。作为一项原理验证实验，利用 6 通配置的功率放大器，探索并展示了 Tm:YLF 中的高效 MPE 操作。Tm:YLF 晶体的泵浦输入功率高达 18.2 kW，脉冲持续时间为 25 ms，以实现稳定状态，其中泵浦、提取和自发辐射达到平衡，从而在整个放大过程中导致晶体内的粒子数反转恒定。在本实验中，采用自 Q 开关（self-Q-switched） Tm:YLF 激光器产生的 1.88 µm、6.8 kHz 脉冲串作为种子源。自 Q 开关过程是 Tm:YLF 中可饱和基态重吸收的结果，输出斜率、脉冲持续时间和重复率可以通过改变泵浦功率和晶体温度等进行调整。调整种子的时间分布以产生几乎平坦的脉冲突发，其中± 6.4% RMS 脉冲间幅度波动，然后以时间延迟注入放大器，使得种子脉冲序列和泵浦脉冲的末端对齐。放大后，将输出脉冲功率与总泵浦功率进行比较，以确定在 MPE 操作下该二极管泵浦 Tm:YLF 系统可实现的光光效率。

图4 (a)给出了该实验的结果 ，其中显示了放大脉冲串爆发的输出功率和相应的光光效率。图 4 (b) 中放大爆发的时间曲线显示，在较低的泵浦功率下，由于放大器在非饱和状态下工作，光光效率低至 1.7%，因此斜率在整个持续时间内稳步增加。这里，放大爆发的平均强度为 230 W/cm² ，这远低于 Tm:YLF 在1.88 µm时的饱和强度 1.4 kW/cm²（π轴，室温）。

然而，如图 4 (c)-d 所示，当泵浦功率增加到 18.2 kW 时，爆发前端的增益足够高，足以耗尽泵浦 Tm:YLF 晶体内的反转，并且斜率在爆发持续时间的剩余时间内在准稳态下达到近似恒定的幅度。在这种情况下，放大爆发的平均强度约为 4.2 kW/cm²，这远远超过饱和强度，导致放大脉冲功率为 3.6 kW，光光效率为 19%。

在 Tm：YLF 多脉冲提取实验的效率计算中不包括在达到平衡之前在 Tm：YLF 晶体内产生初始增益所需的泵浦能量，因为这种贡献发生在稳态操作之外，并且在放大器的预期长期泵浦和播种（即脉冲串持续时间延长）之后可以忽略不计。通过优化放大器设计和 Tm：YLF 晶体参数（包括掺杂密度和材料厚度等），可以进一步提高放大脉冲功率和光光效率。虽然突发内每个脉冲的单独通量（接近 0.6 J/cm²）仅为Tm:YLF 饱和通量增益峰值 21.6 J/cm²的三十六分之一，这种高重复率、多焦耳级 Tm：YLF 激光器通过多脉冲提取技术高效运行并处于饱和稳态状态。

图 4. a) 在多脉冲提取 (MPE) 模式下准稳态 Tm：YLF 激光操作中，放大脉冲功率 (黑色) 和相应的光光效率 (蓝色) 随输入泵浦功率 (25 毫秒时高达 18.2 kW) 变化的关系。bc) 放大脉冲的时间曲线，显示随着泵浦功率的增加，脉冲串突发中每个脉冲通过饱和状态过渡到恒定增益。d) 为清晰起见，b) 和 c) 的包络曲线以对数刻度显示。

结论

如他们所说，最初，研究人员的目标是将紧凑、高重复率的 BAT 激光器（具有不同类型的脉冲）与产生 EUV 光的系统配对，以测试以 2 微米波长发射焦耳级脉冲的激光器如何与锡滴相互作用。

LLNL 激光物理学家 Brendan Reagan 表示：“过去五年来，我们进行了理论等离子体模拟和概念验证激光演示，为该项目奠定了基础。我们的工作已经对 EUV 光刻界产生了相当大的影响，因此现在我们很高兴迈出下一步。”

他们在论文中强调，总之，我们在高能量存储和提取密度下展示了 Tm:YLF 的高功率、高效激光性能。在这里，采用完全二极管泵浦的台式 Tm:YLF 系统在 4 通远场多路复用功率放大器中将 4 mJ、20 ns 脉冲放大至 21.7 J（1.1 GW 峰值功率）。随后，通过在放大器中植入自由运行振荡器并引入两个额外通道，实现了代表完整 BAT 激光设计的更高能量提取，在 1.88 µm 处产生 108 J 的脉冲能量——这是迄今为止在 2 µm 附近运行的任何激光器中提取的最高脉冲能量——光光效率为 7.4%。最后，首次在 Tm:YLF 中展示了高功率多脉冲提取，将 6.8 kHz 脉冲串突发放大至 3.6 kW 平均功率。在典型的 MPE 方式中，该系统在稳定状态下表现出 19% 的高光光效率，同时保持单个脉冲通量 36×低于Tm:YLF饱和通量。这些结果表明Tm:YLF能够实现高能量、高功率、高效运行，因此是下一代MPE激光系统的合适且有希望的候选者。